1958-1961年是纳赛尔在国际舞台上非常活跃的时期，用他自己的话评价就是“我们的奋斗已达到了阳光灿烂的顶峰。”像英国的“三环外交”那样，纳赛尔也有自己的“三环外交”，即“阿拉伯环”、“伊斯兰环”和“非洲环”，三环紧密勾连，相互配合，是由埃及自身的民族特征、宗教信仰和地理位置决定的。
非洲自古以来就是多灾多难的大陆，受殖民主义奴役最久、最深。二战后，世界被压迫民族觉醒了，非洲也掀起了轰轰烈烈的民族解放革命。随着新独立的国家越来越多，纳赛尔愈发认识到非洲作为一支独立的政治力量的巨大潜力。在《革命哲学》一书中，纳赛尔这样提到“非洲环”：
“我们无论如何也不能置身于目前正在非洲大陆心脏地带迅猛展开的500万白人与2亿非洲人之间的残酷可怕的斗争之外。我们不能置身其外，有一个重要而且明显的原因——我们自己就生活在非洲。非洲人民可以继续得到我们的支持。我们是非洲大陆北大门的卫士，我们是非洲大陆与外部世界之间的纽带。”
纳赛尔认为，非洲要想彻底摆脱身上的锁链，必须联合起来；只有相互配合，密切合作才能增强政治、经济实力和外交影响力。纳赛尔积极支持非洲解放运动也有从埃及切身利益考虑的因素，随着非洲国家作为独立的力量登上国际政治舞台，埃及有望在抗衡大国干涉时，获得更多的支持。在纳赛尔的外交体系中，“非洲环”与“阿拉伯环”不是分割开的。在他的头脑中有一个雄厚的计划：不仅促成阿拉伯和非洲各自的联合，而且要充分发挥埃及作为枢纽的双重作用，最终实现亚非大联合。
纳赛尔对非洲革命的援助起初放在民众运动上。为此，埃及向许多革命流亡组织提供庇护，并允许他们将总部设在开罗。在这方面最突出的成果就是1958年初，具有半官方半民间性质的亚非团结运动在开罗召开首次大会，设立了常设书记处，并选举了一位埃及人作秘书长，显示出埃及对该运动的领导作用。随着民族解放运动的深入展开，越来越多的非洲国家挣开了枷锁，取得了独立地位。发展国与国间的友好合作以及筹建非洲国家组成的国际组织逐渐提上议事日程。1958年4月，在阿克拉召开了首届非洲独立国家大会。阿联、利比亚、摩洛哥、突尼斯、苏丹、利比里亚、埃塞俄比亚、加纳等八个国家出席。会议最突出的成果是通过了“共同纲领”，决定：将整个非洲从殖民主义下解放出来；坚决支持阿尔及利亚民族解放运动；坚决反对南非种族主义制度；不同任何相互敌对的国际集团结盟；在万隆会议和联合国宪章的基础上制定统一的对外政策；走有“非洲特色”的发展道路等。1960年是战果辉煌的“非洲年”，仅这一年内，就有17个非洲国家宣布独立。6月，第二届非洲独立国家会议在亚的斯亚贝巴举行，共13国与会。大会通过了继续支持阿尔及利亚人民抗法斗争、反对南非种族歧视政策、解散中非联邦等决议。
非洲幅员辽阔，各国各地在社会、经济、政治、文化等诸多方面发展极不平衡。几乎每个非洲国家都是多部族国家，以部族为主体，部族、民族、部落三种族体形式并存。在殖民主义时期，西方列强利用部族繁杂的特点，对各派分割离间，进而强化了非洲人民的部族意识。这种影响至今仍然存在。众所周知，在当今世界朝着和平方向发展的时候，非洲部族仇杀就几乎未曾平息过。在面对共同的敌人，争取解放时，部族意识可以起到积极作用；一旦外部威胁减弱，部族意识就变成了只顾自己利益的部族主义而相互倾轧。另外，埃及等北非国家虽然地处非洲，但以阿拉伯人为主，这与撒哈拉以南的“黑非洲”有很大不同。“黑非洲”的许多国家比较愿意搞自己的代表黑人利益的国际组织，而将阿拉伯国家排除在外，基于以上原因，纳赛尔苦心经营的“非洲环”外交所能得到的报偿并非没有限度。
1960年夏天发生的刚果危机是对非洲团结的第一次重大考验。刚果于1960年6月30日摆脱比利时统治，宣布独立。但不久，全国陷入动乱。围绕着总统卡萨瓦布和总理卢蒙巴的分歧，非洲国家裂缝扩大，分裂成三个主要派别：支持卢蒙巴的卡萨布兰卡国家，包括纳赛尔和恩克鲁玛等人；支持卡萨瓦布的布拉柴维尔和蒙罗维亚集团；还有“骑墙派”。在这场危机中，联合国扮演了不光彩的角色，它的关闭电台、机场来“维持秩序”的作法，使卢蒙巴的指挥系统无法启用而陷于被动，为了取代比利时，美国强迫联合国承认卡萨瓦布政权合法。12月末，卢蒙巴被捕，基赞加把卢蒙巴派政府迁至斯坦利维尔，继续作战。
1961年1月，摩洛哥、阿联等国首脑在卡萨布兰卡开会。纳赛尔在会上主张向基赞加提供军援，同时呼吁制定一部非洲宪章，取消在非洲的殖民主义势力和外国军事基地，使非洲各国在政治、经济、军事等方面团结起来。
但刚果的局势还在恶化。2月12日，卢蒙巴惨遭杀害。3月25日，第三届全非人民大会在开罗召开，会议强烈谴责了帝国主义及其代理人在刚果的暴行，宣布卢蒙巴为“非洲英雄”。1961年8月，基赞加也被捕，合法政府被推翻。
纳赛尔同情非洲人民的遭遇。他对非洲革命抱有同埃及革命一样炽烈的感情，不管这些努力成功与否，纳赛尔的战斗激情反映了一个革命家的英雄本色。
面对美苏两大国为争夺霸权不断向联合国施压，迫使联合国在许多国际问题上产生了不良影响的现实，纳赛尔对联合国的发展未来深切忧虑。1960年9月23日，纳赛尔飞往纽约，参加联合国大会。这是他首次访问一个西方大国，也是首次在超出亚非国家范围之外的国际会议上正式露面。在27日联大致词中，纳赛尔就世界和平和缓和两大阵营紧张对峙局势等内容发表了看法。他较为克制地抨击了帝国主义在刚果危机中的险恶用心和法国在阿尔及利亚的暴行；重申了阿拉伯国家对巴勒斯坦问题的基本立场；主张在联合国的监督下，阿尔及利亚实行公民自决。他强调了不结盟国家在缓解冷战危局中的巨大作用，主张把联合国建成真正维护世界和平的国际组织。纳赛尔还同其他不结盟运动领导人起草了一份关于呼吁美苏两国首脑举行和平会谈的决议。纳赛尔充分利用这次联合国之行向全世界人民，特别是西方国家热爱和平的人们展现埃及的和平形象。他说：
“世界上的犹太复国主义者企图把我们（阿拉伯人）描绘成野蛮人和捣乱鬼。纽约市民以为会像犹太复国主义者为欺骗美国人民所说的那样，看到一个大叫大嚷、狂言乱语的阿卜杜勒·纳赛尔，他们当时正是期待看到我是这个模样。但美国人民看到的却是不同的景象，他们所看到的景象反映了这一自由和独立的人民的真实情况。”
真正将纳赛尔推向“阳光灿烂的顶峰”的是不结盟运动的酝酿、形成及蓬勃发展。对于很多人而言，纳赛尔的名字始终是与不结盟运动相关联的。早在1956年，为了摆脱以美苏为首的两大敌对阵营的争夺与控制，铁托、纳赛尔和尼赫鲁在南斯拉夫举行会谈后发表联合声明，首次公开地提出了“不结盟”的主张。1960年12月，铁托、纳赛尔、尼赫鲁、苏加诺和恩克鲁玛在纽约会谈，对不结盟运动起了重要推动作用。这五人被称为“中立主义”的“五大领袖”。
“不结盟”的确切含义随国际局势的变化会有一些变动，常令许多西方人迷惑不解。纳赛尔是这样认识“不结盟”的：它与瑞士的“中立模式”不同，并不意味着一个国家从不站在哪一边，关键在于一个国家的政策是独立形成的，是根据事情本身的是非曲直作出判断，而不是不加分析地自动地采取一个联盟或集团的立场。例如，阿拉伯联合共和国批评美国，是因为美国的作法不公正，并不是出自于单纯的反美情绪。“朋友就是朋友，敌人就是敌人。”“不结盟”意味着：“我们将按事实说话，无论这讨不讨人喜欢”；而结盟则意味着无论正确与否，你都得支持所在集团的政策。许多西方人习惯地将不结盟国家称作一个“集团”，但纳赛尔从不这样叫，他把他们自己叫作“第三势力”。
1961年6月，首届不结盟国家元首和政府首脑会议的外长筹备会议在开罗举行，20个国家与会。提出了不结盟国家的五个条件：应当执行和平共处和不结盟基础上的独立政策，至少应当采取符合这种政策的态度；应当支持民族解放运动；不应当是任何会使之卷入大国冲突的集体军事联盟的成员国；不应当是同一个大国签订双边联盟的成员国；国家领土上不应当有它同意建立的外国军事基地。9月，第一次不结盟国家元首和政府首脑会议在贝尔格莱德举行，25个国家出席了本次大会，标志着不结盟运动正式形成。会上，纳赛尔强烈谴责了法国和葡萄牙利用北约镇压阿尔及利亚和安哥拉人民的暴行；抨击了新殖民主义和西方在不结盟国家的军事基地。他还批评了赫鲁晓夫恢复大气层核试验的决定，呼吁美苏两国采取实际行动缓和国际紧张局势。随着世界人民反帝、反殖、反霸斗争的发展，不结盟的内容也不断完善。例如：奉行独立、自主和非集团的原则；支持各国人民发展民族经济和民族文化的斗争；反对帝国主义、新老殖民主义、种族主义和一切形式的外来统治与霸权主义；呼吁第三世界加强团结；主张国际关系民主化和建立国际经济新秩序等。
正当纳赛尔沉浸在不结盟运动正式诞生的喜悦中时，阿拉伯联合共和国内部却发生了大危机。
1961年9月28日，一伙全副武装的叙利亚军人突袭大马士革，并很快抢占了电台和军事总部等重要部门。阿联副总统兼陆军元帅阿米尔和第一军团司令费萨尔被拘捕。政变者发布的公报声称：阿拉伯联合共和国一直在将叙利亚推入贫困的深渊，“我们反叛了那些背弃了他们的国家责任、滥用了公众和政府基金、实行了警察统治并把最好的军事人员清除出军队的人。”政变得到了叙利亚商界、金融界重要人物特别是军队中主导力量的支持，因而迅速控制了叙利亚大部分地区的局势。
纳赛尔是在凌晨3点听到政变消息的，9点他激动地发表了广播讲话。他说，正在叙利亚发生的政变比对苏伊士运河的入侵还要严重，因为这不是一次外来侵略，而是对长期奋斗的阿拉伯民族和阿拉伯民族主义的反击。他表示阿联将继续作为阿拉伯人民的先锋和堡垒，并宣称：“我们要避免流血，但第一支军队正从四面八方向大马士革集结以镇压叛军。”但纳赛尔很快就发现局势已不可挽回，他下令撤回了军队。他讲：“难道阿拉伯人民要和阿拉伯人开战吗？无论如何，我也不能将这个联盟变成一个军事战场。”
不到一个星期，阿联分裂已成定局。
30日，纳赛尔在全国大会总部外面对群众发表演说，被释放的阿米尔也站在他身旁。纳赛尔谴责政变者是“反动派、分裂主义和帝国主义分子”，认为叙利亚人民不会放弃他们在阿拉伯联合共和国时期所取得的社会成果，如：土地改革结束了农业封建主义，结束了资本主义等。纳赛尔号召埃及人民化悲痛为力量，声称阿拉伯联合共和国“应当依然是阿拉伯主义的堡垒和中心”。
在开罗大学的讲话中，纳赛尔否认了关于埃及推行帝国主义政策和在叙利亚实行警察统治的说法。他说，埃及并未对叙利亚进行任何剥削，在叙利亚工作的埃及人是为叙利亚人民服务的，国有化法令也不过涉及叙利亚15%的公司。他还说，叙利亚只有95名政治犯，他既然可以坐敞篷车周游叙利亚而无所畏惧，又怎么能说他是独裁者呢？
10月5日，纳赛尔再次批驳了埃及剥削叙利亚的说法。他强有力地列举了以下事实：在三年半内，埃及共向叙利亚投资约2亿英镑，叙利亚的军事开支削减了4000万叙镑，叙利亚的黄金储备原封未动，并共同分享了苏伊士运河的收入。
政变发生一星期后，纳赛尔在广播讲话中公开承认了阿联的解体。他“肝胆欲裂”，宣布不反对叙利亚重返联合国和阿拉伯联盟，埃及将继续保留阿拉伯联合国的名称、旗帜和国歌。具有不同政治文化传统的埃及与叙利亚在经过三年半的短暂联合后，分道扬镳了。阿联的解体是纳赛尔“一生中最痛苦的时刻”。
