顾顺章叛变之后，国民党中央组织部调查科的特务们如获至宝，一直将他软禁在南京细柳巷41号秘密特务机关内，对外称调查科的宿舍。徐恩曾获悉顾顺章的妻子张杏华被杀后，还精心替他物色了一个年轻美貌的女子张文琴做老婆。顾顺章一口气写下了向忠发、周恩来、瞿秋白、陈绍禹、共产国际远东局、中央政治局办公处等一系列的地址，除了少数得以及时转移和搬迁之外，中央设在北四川路上的接头处、《红旗日报》社、特科的几乎所有据点均遭破坏。顾顺章向陈立夫提议：共产党不怕死，单纯地依靠屠杀是没有用的，应“工心为上、对自首条例必须切实贯彻”。陈立夫非常赞赏，在苏州等地开设了反省院。卢福坦、李竹声被捕之后，他还亲自出面当说客，引诱他们叛变；盛忠亮被捕之后，起初还很英勇，顾顺章提供信息说盛忠亮和他的女朋友秦曼英关系非同一般，秦曼英被捕后自首，特工总部连夜将秦曼英从南京护送到上海与盛忠亮见面，于是盛忠亮随即叛变，还将各根据地千辛万苦送到上海供上海中央局活动的大量黄金鲸吞了。
有一段时间，陈立夫对于顾顺章可以说到了言听计从的地步。顾顺章向陈立夫提出开办一个特工人员训练班，培养与训练一批有工作能力的干部，充实到各级特务机构。同时，在上海成立一个以绑架、暗杀等行动工作为重心的上海行动区，以组织对组织，对上海中共地下党的组织进行打击。因为上海虽然是国民党统治的老巢，但各帝国主义列强在上海割据分治，建立租界，而共产党大多依托租界活动，国民党特务一旦发现共产党活动的蛛丝马迹，在租界行动还得征得租界当局同意，旷日持久往往走漏了风声。陈果夫对顾顺章的提议极为赞赏，迅速从各地调集了二十余名中层特务到南京细柳巷41号集中，于1932年春天办了一期特工人员训练班。整个训练班就由顾顺章主持，二陈和徐恩曾到会打气。训练班结束之后大特务史济美被派到上海，担任上海行动区的区长。
这么几个回合下来，顾顺章彻底睡偏了头，他瞧不起徐恩曾，认为徐恩曾不是自己的对手，对特务工作毫无经验，更没有理论知识，于是借用了从苏联“格柏乌”带来的那一套东西，洋洋洒洒写 一套特工丛书共6册，分为《训练工作》《情报工作》《侦查工作》《行动工作》《审理工作》《组织工作》。不管怎么说，这套丛书奠定了国民党中统工作的理论基础，尤其是戴笠，更是对顾顺章佩服得五体投地，多次向二陈以及张道藩，徐恩曾提出“借”顾顺章到他那儿去工作，这就引起了徐恩曾的忌恨，埋下了杀机。
1933年初，顾顺章到上海，据说这还是他作为中共特委负责人，于1931年3月31日护送张国焘等离开上海引起一系大事变后，第一次回上海。作为一个共产党的十恶不赦的大叛徒，作为一个依然被徐恩曾的心腹秘密监视着的大特务，顾顺章来到这块他赖以生存发祥的冒险家的乐园，百感交集。一次他秘密召集了在上海行动区当特务的原共产党自首分子，情不自禁地说了一大番话。他说：“共产党固然不好，国民党更坏。但共产党的干部都是比较好的，能吃苦耐劳，要革命。你们要耐心工作，我们好好利用这个调查机构来消灭共产党的组织，另成立新共产党组织。从现在起要注意联系自首人，把他们团结在一起。”
顾顺章的这一番“高论”，不久便传到了徐恩曾的耳朵里，5月，他派自己的心腹、调查科总干事顾建中到上海，先后两次在上海行动区总部和行动股召集特务训话，顾建中警告说：“有的人野心不死，还在搞阴谋活动，凡是被诱的同志，应该安心工作，特工总部不予追究。”这以后，对顾顺章的软禁和监视就进一步加强了。
1934年之后，说来好笑，负责监视他的竟是以前他任中央特科负责人时红队中的童国忠和张文农。顾顺章明白在徐恩曾手底下，一条命迟早总要断送掉，他想起戴笠对他的厚爱，便派后妻张文琴暗中与戴笠联系，不料被童国忠和张文农密报给了徐恩曾。徐随即将他关进苏州反省院，第二年在苏州枪毙。
